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Student Number 91324029
Author tri-jan shun(蔡政勳)
Author's Email Address s1324029@cc.ncu.edu.tw
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Department Chemical and Materials Engineering
Year 2003
Semester 2
Degree Master
Type of Document Master's Thesis
Language zh-TW.Big5 Chinese
Title 高分子穩定化奈米NiB觸媒之製備與催化性質研究
Date of Defense 2004-06-11
Page Count 100
Keyword
  • NiBcatalyst
  • PVP
  • Abstract 本研究利用硼氫化鈉還原鎳鹽,並在製備溶液中導入水溶性高分子PVP保護劑製成PVP-NiB觸媒。藉由丁醛液相氫化為模式反應,尋找PVP-NiB觸媒製備之最適條件,以ICP、BET、XRD、DSC、TEM、XPS了解其物理性質,並探討糠醛(含呋喃環內烯基及環外羰基)、巴豆醛(含共軛烯基與羰基)、及檸檬醛(含共軛烯基-羰基及一孤立烯基)的選擇性氫化催化性質,並與NiB觸媒做比較。
      製備PVP-NiB觸媒之最適條件為,以醋酸鎳為前驅鹽類,PVP-10,000為高分子穩定劑,PVP添加量約在PVP/Ni莫耳比為10~20,製備溫度於25℃,以硼氫化鈉還原後,經水洗、乙醇洗即可製得具活性之新鮮觸媒。
    觸媒製備過程添加PVP高分子穩定劑,確實能有效降低觸媒粒徑與分布。PVP-NiB觸媒為非晶態合金觸媒,與NiB觸媒相比PVP-NiB觸媒有較佳的耐熱性與結構穩定性。NiB與PVP-NiB觸媒之Ni/B比值差異並不大,添加PVP高分子穩定劑後,並不太會影響觸媒之整體與表面組成。
    PVP-NiB觸媒於丁醛、巴豆醛、糠醛及檸檬醛等液相氫化反應,活性皆優於NiB觸媒。以不同製備溶劑製得之PVP-NiB觸媒,以50%EtOH為製備溶劑之PVP-NiB觸媒活性於上述四種氫化反應皆優於以H2O製備之PVP-NiB觸媒。於丁醛反應中,PVP-NiB觸媒活性約為NiB觸媒之2.5倍。巴豆醛氫化反應,開始主產物為氫化烯基所得之丁醛,轉化率95%~97%下,丁醛選擇率仍高達95%以上。糠醛氫化反應,主產物為糠醇,幾無其他副產物。檸檬醛氫化反應,最初產物為香茅醛,會繼續氫化成香茅醇,再進一步氫化成全氫化產物
    3,7-二甲基-辛醇。若選擇適當的反應溶劑,並適當控制溫度與轉化率可得主產物香茅醛。例如以環己烷為反應溶劑,反應溫度50℃時,此時PVP-NiB觸媒觸媒活性與80℃下NiB觸媒之活性相當,香茅醛產率可高達90.5%,大於NiB觸媒的最大產率82%。PVP-NiB觸媒不論在單官能基或雙官能基不飽和碳氫化合物之氫化反應中,活性與選擇性皆有優於NiB的表現。
    Table of Content 第一章 緒論
    Reference 1.H. C. Brown, and C. A. Brown, “The Reacction of Sodium Boro- hydride with Nickel Acetate in Aqueous Solution
    Advisor
  • Biing-jye Liaw(廖炳傑)
  • Yin-Zu Chen(陳吟足)
  • Files
  • 91324029.pdf
  • approve immediately
    Date of Submission 2004-06-23

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